En iTunes en tu computadora, deberás seleccionar qué música quieres sincronizar. Cuando el teléfono está conectado a iTunes y el teléfono está seleccionado en la barra lateral (es posible que deba seleccionar el elemento del menú "Ver" - > "Mostrar barra lateral"), una de las opciones junto al "Resumen" del teléfono es para "Música", donde puede establecer exactamente qué listas de reproducción, artistas, álbumes y géneros se sincronizan. Me parece conveniente tener al menos una lista de reproducción llamada algo como "para mi iPhone", en la que puedo agregar de manera conveniente cualquier pista individual que quiera sincronizar con el teléfono, además de cualquiera de los otros métodos de selección posibles.
Por cierto, en la página "Resumen", probablemente valga la pena seleccionar "convertir las canciones con mayor tasa de bits a 128 kbps" para ahorrar mucho espacio en su iDevice. Con la mayoría de los auriculares y entornos de escucha, es casi imposible notar la diferente calidad de sonido. Marcar esta casilla puede hacer que la primera sincronización sea mucho más larga si el sistema necesita hacer un montón de conversión de música, pero las siguientes sincronizaciones no serán notablemente más lentas en mi experiencia.