Hay tres respuestas correctas aquí. He intentado dos de ellos para ver que funcionan. El período de comando detiene la canción que se está reproduciendo actualmente y también lo hace la Opción-Pausa. He visto la solución del período de comando antes, pero no puedo recordar dónde la encontré. La solución Option-pause es nueva para mí, pero me complace tener dos soluciones. Tal vez recordaré al menos uno de ellos. ;-)
La solución Apple Script probablemente también funcione, pero hace las cosas más difíciles de lo que deberían ser, dadas las otras dos soluciones. Dicho esto, en algún momento en el pasado lejano, creé una carpeta de Scripts en la carpeta ~ / Library / iTunes y coloqué algunos scripts en ella. Como resultado, tengo un icono de Scripts al lado del menú Ayuda en iTunes. Ahí es donde pondría el guión si quisiera usarlo. No es necesario crear un servicio o un método abreviado de teclado. Por cierto, probé esta opción: salí de iTunes y luego puse la carpeta Scripts en la papelera. Lanzé iTunes y el elemento de scripts en la barra de menú se había ido. Salí de iTunes y restauré la carpeta de Scripts, lancé iTunes y allí estaba otra vez en la barra de menú. De esto concluyo que cualquiera puede crear una carpeta de Scripts para iTunes si así lo desean. Esa sería una forma más fácil de usar el script si quisieras ir por esa ruta. Sin embargo, no puede crear un método abreviado de teclado porque el elemento Scripts del menú de iTunes utiliza un icono, no un nombre. Lo intenté; no vayas. Espero que esta respuesta no sea demasiado larga.