La forma más sencilla de hacerlo es mover toda la carpeta de inicio a la unidad externa. Apple diseña su sistema operativo para que la carpeta de inicio del usuario sea portátil, pero todo dentro de esa carpeta de origen realmente se deriva de la ubicación / almacenamiento de la carpeta.
En ocasiones, puedes anular la ubicación de cosas como la Biblioteca de música de iTunes o la Biblioteca de iPhoto (las partes que no se guardan en la memoria caché de Internet).
El movimiento de las aves y los datos de sincronización es un elemento que parece excepcionalmente difícil de hacer técnicamente y que puede causar roturas y errores. ¿Ha considerado reducir el almacenamiento o mover otros archivos del volumen de arranque para que su caché local de iCloud pueda estar en el mismo almacenamiento que la carpeta del usuario (y, opcionalmente, el propio sistema operativo?)? Claramente, no es lo que esperaba, pero con estos detalles, tal vez pueda mover todos los archivos de usuario o encontrar un alojamiento diferente.
Si reduce esto a una pregunta de sí / no en macOS 10.13, diría que no es seguro tratar de mover esos datos a otra parte y querría diluir los datos que ingresan a iCloud porque no quiere 76 GB. de eso en la Mac donde existe su carpeta de inicio.