Siento que lo que realmente estaba sucediendo en Android es que estaba cargando archivos de su biblioteca a la nube y luego los puso a disposición en Google Play Music (una de sus características principales). También podría haber estado leyendo la biblioteca de música en el dispositivo directamente. No estoy completamente seguro, para ser honesto, pero para los propósitos de esta respuesta, es en su mayor parte irrelevante.
Sin embargo, para iOS, deberás cargar la música en Google Play Music usando Google Play Music Administrador en su computadora. Una vez hecho esto, estará disponible en Google Play Music en tu dispositivo iOS (y en Android, en este caso).
De lo contrario, necesitarías usar la aplicación iPhone Music para escuchar los archivos MP3 que sincronizaste en tu iPhone u otra aplicación que admita directamente el uso de esos archivos MP3.